近日,我院电催化新能源最新研究成果发表在Nature Index期刊Chemical Communications上,相关成果题目为“Sulfur-bridge ligands altering the microenvironment of single-atom CoN3S sites to boost the oxygen reduction reaction”。青年教师刘峰博士为第一作者,郭春显教授为通讯作者,我校为第一通讯单位。
把氢能作为关键突破口,对保障能源安全、推动能源体系转型的同时促进经济社会可持续发展具有重要意义。质子交换膜燃料电池是一种重要的氢能装备,而非贵金属M-N-C单原子催化剂是质子交换膜燃料电池阴极Pt基催化剂最有潜力的一个替代材料。在Co-N-C催化剂中,单个Co原子与四个相邻的N原子形成平面结构(D4h配位)。同时打破Co-N4活性中心的D4h对称性及调控Co中心第二配位壳层原子环境为提高Co-N-C催化剂的活性提供了新思路。我们设计合成了一种含局域桥S配体调控非对称CoN3S位点(CoN3SC10-S)的Co单原子催化剂(Co-N/S-C)。得益于CoN3SC10-S位点合适的几何电子结构,Co-N/S-C催化剂表现出优异的ORR活性和稳定性,其半波电位(E1/2)达到0.908 V,10000次循环伏安加速稳定性测试后,E1/2只有9 mV的衰减。密度泛函理论(DFT)计算表明,CoN3SC10-S位点中的桥S配体可以优化氧中间体在Co中心的吸附/解离。
这项工作为杂原子调控M-N-C单原子ORR催化剂性能提供了新的见解,为推动低成本、高性能质子交换膜燃料电池的应用提供了技术支撑。该工作获得国家自然科学基金(22372113)和国家重点研发计划课题(2021YFA0910403)的资助。